2007年，在周杰伦电影导演处女作《不能说的秘密》中的担任女主角。2008年，出演徐克导演的电影《女人不坏》，以摇滚歌手形象登场。2012年，凭借在影片《女朋友男朋友》中的出色表现获得第49届台湾电影金马奖最佳女主角殊荣。2013年参演电影《触不可及》并担任女主角，搭档孙红雷。
桂纶镁凭借周董的电影处女作《不能说的秘密》正式进军娱乐圈，从此之后，虽然也接拍过多部电影，在娱乐圈拥有一定地位，但是桂纶镁给人的感觉一直都是台湾小清新。最近出席活动的桂纶镁穿了一条淡紫色的连衣裙，不光有女人味了不少，而且看起来还相当温柔。袖口的蕾丝和百褶样式都很小女生。
